声優になって良かった事は「ガンダムになれた事。」(演じられたこと)と語るほど、ガンダム好きな声優として知られている神谷。2004年に『SDガンダムフォース』で主人公・キャプテンガンダムを射止めた後、『機動戦士ガンダム00シリーズ』、『機動戦士ガンダムAGE』でもメインキャラを務めている。
デビューしたのは1994年でそこそのキャリアを持っているが、長らく声優ファンに認知されることはなかった。それもそのはずで特に90年代はアニメよりも情報番組「スーパーナイト」や、人気バラエティ番組「ダウンタウンのガキの使いやあらへんで!!」などのナレーションの仕事に重点を置いていたのだ。
1999年にTVアニメ『ジバクくん』で、初めてメインキャラのカイを熱演。ちなみに他のメインキャラは石田彰、川上とも子が演じており当時を振り返るとかなり豪華な顔ぶれだ。ちなみに原作者の柴田亜美がオーディションテープを聞いて選んだとか。その後1年に1キャラクターのペースでメインキャラを演じ、2005年に実写映画化され話題を呼んだTVアニメ『ハチミツとクローバー』の主人公・竹本祐太に抜擢される。徐々に声優ファンに注目され初めて来たが、その翌年に生死をさまようほどの交通事故に遭う。だがこれを見事乗り越え『マクロスF』、『さよなら絶望先生』、『夏目友人帳』などの数々の話題作でメインキャラを演じ、大ブレイクを果たす。
ドSのキャラクターでラジオのパーソナリティとしても大人気で特に『神谷浩史・小野大輔のDearGirl〜Stories〜』は今年で6年目の突入し、その人気は漫画のコミカライズ、ドラマCD化、ゲーム化、実写映画化、そして今年2013年の2月には日本武道館で単独イベントが開催される程である。この様に、「声優・神谷浩史」だけでなく、「神谷浩史」というキャラクターでファンを魅了し続けているのだ。