アンジェリーナは、エジプトの代表する歴史人物クレオパトラを演じる事になったが、1963年の映画とは全く異なった『クレオパトラ』を大画面で演じると語った。
「エリザベス・テイラーとは違うように演じるけど、彼女のように可愛くはなれないわ」「クレオパトラをただのセックスシンボルっていうだけじゃなくて、リーダーだったという真実を明らかにしようとしているの。彼女には恋人がたくさんいなかったし、それは多分2人だけで、そしてその2人は彼女が子供をもうけた男性なの」
クレオパトラの生涯を演じる事になったアンジェリーナ、この役のリサーチを開始し、発見した事に驚かされたという。ニュー・ストレイツ・タイムス紙にアンジェリーナは、「彼女は誤解されているし、伝記は誤って書かれているわ。ずっと彼女の人生はとても魅力的だったと思っていたの。それから彼女の物語を読んで、異なる一面を発見したの。彼女は母であり、指導者であり、5か国語を話す事の出来る知的な人間だったの。さらに彼女の教育方法は、ローマと彼女の関係に影響したのよ。要約されている事よりも、もっと興味深い事がたくさんあるのよ」
この役をキャサリン・ゼタジョーンズと取りあったアンジェリーナ、2011年公開予定の新しい『クレオパトラ』ではエリザベス版でリチャード・バートンが演じたマルクス・アントニウス役には、ラッセル・クロウ、コリン・ファレル、クライブ・オーエンの名前が候補になっている。